Noch während seines Studiums in der Yeshiva von Volozhin schrieb er 1890 seine ersten Gedichte und las Texte von S. Frug. Er wurde politisch aktiv und Mitglied der Chovevei Zion (Zionsliebe). Er zog 1891 nach Odessa, wo er Anschluss an Dichter wie Moshe Leib Lilienblum fand, der ebenfalls Mitglied der Chovevei Zion war, und seine ersten Gedichte auf Hebräisch veröffentlichte. Ab 1899 schrieb er auf Jiddisch. Um 1900 war er als Lyriker am produktivsten. 1903 erschien nach dem antisemitischen Pogrom in Kishinev sein Gedicht „In der Stadt des Tötens“. Bald schrieb er auch Lieder, Kurzgeschichten, Literaturkritiken und arbeitete als Übersetzter ins Hebräische (Shakespeare, Schiller, Cervantes, Heine). Er lebte bis 1921 in Odessa und konnte dank der Intervention Maxim Gorkis mit Familie und Freunden die Sowjetunion verlassen. Er lebte eine Zeit lang in Berlin, wo seine jiddischen Gedichte erschienen. 1924 zog er nach Tel Aviv. Er unternahm viele Reisen und wurde einer der wichtigsten Vertreter der modernen hebräischen Literatur. Schwer erkrankt, starb Bialik nach einer Operation in Wien. Seine Gedichte wurden von dem Wiener Zionisten und Bibliothekar der Israelitischen Kultusgemeinde Ernst Müller ins Deutsche übersetzt. Viktor Kellner, der Direktor des Wiener Chajesgymnasiums, übersetzte die Essays ins Deutsche.